近日，華東理工大學材料科學與工程學院清潔能源材料與器件團隊在二氧化碳還原催化電極局域微環境調控方面獲新進展。相關研究在《德國應用化學》在線發表。

新型界面結構促進反應過程示意。華東理工供圖

電化學還原反應為二氧化碳資源化利用提供了一種可能，然而，在大規模工業化應用前還存在一些瓶頸問題，如轉換效率低、產物選擇性差、反應速度慢等。催化電極表面合適的微環境可以在反應過程中提供獨特的溶液相互作用、反應物濃度和pH梯度，其中局域pH是影響CO2還原反應活性的關鍵因素之一。因此，理性設計有特殊局域微環境的電極材料，對提高CO2電解制化學品性能具有重要意義。

針對這一問題，研究團隊通過在銅電極表面引入低成本的單層雙金屬氫氧化物（LDH）無機改性劑，構建了一種穩定的界面結構，促進反應過程中水解離生成OH-離子，用于調節中性電解質中Cu電極表面的局域pH值，并將其應用于高效乙烯（C2H4）電合成過程。該界面結構電極在反應中表現出優異的CO2到C2H4轉化活性。原位光譜和理論計算表明，在外加電位作用下，該界面結構促進了H2O的快速解離并提供了高濃度的OH-離子，修飾后的催化電極界面在中性溶液中具有高于Cu電極表面的局域pH值。該工作證明了無機改性劑在調節局域化學反應環境的可行性，為小分子電化學轉化領域高性能、低成本催化電極材料設計提供了新思路。